Skip to main content
Prof.D.Hägele logoProf.D.Hägele logo

Magneto- und Elektrokalorik

Viele Materialien zeigen eine Temperaturänderung, wenn durch einen äußeren Parameter die Magnetisierung (magnetokalorischer Effekt), die elektrischen Polarisation (elektrokalorischer Effekt) oder die Verspannung (elastokalorischer Effekt) geändert wird. In den letzten Jahren haben kalorische Effekte starkes Interesse geweckt, da sie energieeffiziente und umweltfreundliche Alternativen zur konventionellen Kompressor-basierten Kühltechnik versprechen. Die Untersuchung kalorischer Materialien ist eine herausfordernde, grundlegende physikalische Fragestellung.
 

Die direkte Messung der adiabatischen Temperaturänderung ∆ T ist wichtig für die Untersuchung kalorischer Effekte. Wir haben im Schwerpunktprogramm 1599 eine neue Methode zur direkten ∆ T -Messung entwickelt, die kontaktlose Messungen mit µK-Temperaturauflösung erlaubt und sub-ms Zeitauflösung ermöglicht [1-3]. Hierbei wird ein zeitlich variierendes Magnet- oder elektrisches Feld an die Probe angelegt und die Temperaturänderung der Probe über die emittierte Infrarot-Strahlung nachgewiesen.
An einer nur 1,4 µm dünnen Gd-Schicht konnten wir erstmalig systematisch die Temperatur- und Magnetfeldabhängigkeit des magnetokalorischen Effekts untersuchen. Diese Messungen mit µK- Temperaturauflösung an einer µm dünnen Schicht sind weltweit einzigartig [1].

Die Dynamik kalorischer Effekte ist über die Messung der Infrarot-Strahlung bei höheren Harmonischen der treibenden Frequenz mittels Fourier-Rekonstruktion zugänglich [2]. Auf diese Weise haben wir ein Selbst-Abschalten des magnetokalorischen Effekts in La-Fe-Si-Mn beobachtet: der magnetokalorische Effekt an der Phasengrenze zwischen ferromagnetischer und paramagnetischer Phase kann so groß sein, dass der Wärmeaustausch mit dem umgebenden Probenvolumen zu langsam erfolgt und der magnetokalorische Effekt an der Phasengrenze wegen Unterkühlung verschwindet. Dieses Abschalten zeigt sich deutlich im zeitlichen Verhalten des magnetokalorischen Effekts [3].
Elektrokalorische Materialien werden in oszillierenden elektrischen Feldern untersucht. Die Temperaturänderung ∆ T und die elektrische Polarisation P(E) werden dabei simultan erfasst.

 

Referenzen

  1. J. Döntgen, J. Rudolph, T. Gottschall, O. Gutfleisch, S. Salomon, A. Ludwig, and D. Hägele, “Temperature dependent low-field measurements of the magnetocaloric DT with sub-mK resolution in small volume and thin film samples”, Appl. Phys. Lett. 106, 032408 (2015)
  2. J. Döntgen, J. Rudolph, A. Waske, and D. Hägele, “Modulation infrared thermometry of caloric effects at up to kHz frequencies”, Rev. Sci. Instr. 89, 033909 (2018)
  3. J. Döntgen, J. Rudolph, T. Gottschall, O. Gutfleisch, and D. Hägele, “Millisecond Dynamics of the Magnetocaloric Effect in a First- and Second-Order Phase Transition Material”, Energy Technol. 6, 1470 (2018)

 

Quantum Noise Measurements

Any continuous measurement is inherently noisy due to the quantum nature of both the measured system and the measurement setup itself. Even the best laser beam used for probing a quantum system exhibits photon shot noise that appears due to the quantized nature of light. The investigated system suffers in addition from the interaction with the probe beam and from interaction with the environment.

 

The question now arises of how much a system reveals itself when it is continuously measured while most of its behavior is masked by strong quantum noise.

Starting in the 1980s a theoretical framework has been developed for modeling both the system and the measurement setup. In 2018, three groups (our group amongst them) discovered independently a formula to express all higher moments of the detector output in terms of system properties (the propagator) and the measurement operator [1-3]. Our group was also able to derive up to fourth order spectra and cumulants as an alternative to moments and which play a very important role for evaluating actual experiments.

 

The figure shows a calculated fourth order spectrum of a coupled spin-spin quantum system. The frequencies correspond to precession frequencies of an electron spin that precesses around a 10 level nuclear spin inside a magnetic field. Positive values in the frequency-frequency map indicate that two precession frequencies tend to appear simultaneously in the noise signal while negative values indicate that the frequencies tend to avoid each other [3]. 

 

[1] J. Atalaya, S. Hacohen-Gourgy, L. S. Martin, I. Siddiqi, and A. N. Korotkov, Phys. Rev. A 97, 020104(R) (2018).

[2| A. Tilloy, Phys. Rev. A 98, 010104(R) (2018).

[3] Daniel Hägele and Fabian Schefczik, Phys. Rev. B 98, 205143 (2018).

Zeitaufgelöste optische Spektroskopie

Die Ladungsträger- und Spindynamik in Halbleitern ist von großem Interesse für die Entwicklung einer künftigen Spin-basierten Elektronik. Die  schnelle Ladungsträger- und Spindynamik lässt sich mit Methoden der zeitaufgelösten optischen Laser-Spektroskopie hervorragend untersuchen. Mit dieser Methode lassen sich Zeitauflösungen bis in den sub-Pikosekundenbereich erreichen und die Spinzustände von Ladungsträgern über den Polarisationszustand des anregenden oder emittierten Lichts einstellen und detektieren. In unserer Gruppe werden schwerpunktmäßig die Pump-Probe-Spektroskopie und die zeitaufgelöste Photolumineszenz (PL) eingesetzt:

Bei der Pump-Probe-Spektroskopie regt ein zeitlich kurzer Laserpuls (Pump-Puls) die Probe an; die zeitliche Entwicklung dieser Anregung wird über einen zweiten Puls (Probe-Puls) beobachtet, indem der zeitliche Abstand zwischen Pump- und Probe-Puls variiert wird. Die zeitaufgelöste Kerr-Rotations-Spektroskopie eignet sich besonders zur Untersuchung der Spindynamik in Halbleitern. Ein zirkular polarisierter Pump-Puls regt spinpolarisierte Ladungsträger an. Die zeitliche Entwicklung der Spinpolarisation beobachten wir über die Drehung der Polarisationsebene des linear polarisierten Probe-Pulses (Kerr-Rotation). Unser Aufbau ist speziell für den ultravioletten Spektralbereich konzipiert, wobei wir unter anderem Methoden der nichtlinearen Optik wie Frequenzverdopplung oder Frequenzverdreifachung einsetzen, um Halbleiter mit großer Bandlücke wie GaN oder ZnO untersuchen zu können.

 

Die Spindynamik in GaN wurde von uns systematisch untersucht: so konnten wir die Abhängigkeit der elektronischen Spindynamik von Temperatur, Magnetfeld, Dotierung, Defektdichte oder Verspannung detailliert untersuchen und erklären [1-11]. Der Einfluss von Kristallstruktur und Symmetrie spiegelt sich direkt im Vergleich der Spindynamik in hexagonalem und metastabilem kubischen GaN wider [7].
Die Dynamik stark gekoppelter Elektronen- und Kernspin-Systeme haben wir am Beispiel des In-Donors in ZnO untersucht. Die experimentell beobachtete sehr komplexe Dynamik konnten wir quantitativ im Rahmen fortgeschrittener quantenmechanischer Modelle erklären [12].

Bei der zeitaufgelösten Photolumineszenz regt ein kurzer Laserpuls Elektron-Loch-Paare an. Das bei der Rekombination der Elektron-Loch-Paare emittierte Licht wird mit einer sogenannten Streak-Kamera mit einer Zeitauflösung von ca. 5 ps erfasst und spektral

aufgelöst. Auf diese Weise können sowohl die Ladungsträger-Dynamik u.a. an Defekten aufklären und geichzeitg mit polarisations- und zeitaufgelöste Messungen die Spindynamik untersuchen.

Unsere Labore für zeitaufgelöste optische Spektroskopie verfügen unter anderem über

  • Zwei Kurzpuls-Titan-Saphir-Laser (mit ps- oder fs-Laserpulsen)
  • Optische Frequenzverdopplung und Verdreifachung
  • Eine Streak-Kamera (ca. 4ps Zeitauflösung)
  • Mikrokryostate (Temperaturbereich 5 K bis 600 K)
  • Zwei Elektromagnete (statische Felder bis etwa 1 T)
  • Modulatoren, Hochfrequenzelektronik, …

 

Referenzen

  1. J. H. Buß, J. Rudolph, F. Natali, F. Semond, and D. Hägele, “Anisotropic electron spin relaxation in bulk GaN”, Appl. Phys. Lett. 95, 192107 (2009)
  2. J. H. Buß, J. Rudolph, F. Natali, F. Semond, and D. Hägele, “Temperature dependence of electron spin relaxation in bulk GaN”, Phys. Rev. B 81, 155216 (2010)
  3. J. H. Buß, J. Rudolph, T. Schupp, D. J. As, K. Lischka, and D. Hägele, “Long room-temperature electron spin lifetimes in highly doped cubic GaN”, Appl. Phys. Lett. 97, 062101 (2010)
  4. J. H. Buß, J. Rudolph, S. Starosielec, A. Schaefer, F. Semond, Y. Cordier, A. D. Wieck, and D. Hägele, “Dyakonov-Perel electron spin relaxation in a wurtzite semiconductor: From the nondegenerate to the highly degenerate regime”, Phys. Rev. B 84, 153202 (2011)
  5. J. H. Buß, J. Rudolph, S. Shvarkov, H. Hardtdegen, A. D.Wieck, and D. Hägele, “Long electron spin coherence in ion-implanted GaN: The role of localization”, Appl. Phys. Lett. 102, 192102 (2013)J. H. Buß, J. Rudolph, S. Shvarkov, F. Semond, D. Reuter, A. D. Wieck, and D. Hägele, “Magneto-optical studies of Gd-implanted GaN: no spin alignment of conduction band electrons”, Appl. Phys. Lett. 103, 092401 (2013)
  6. J. Rudolph, J. H. Buß, and D. Hägele, “Electron spin dynamics in GaN”, Phys. Status Solidi B 251, 1850 (2014)
  7. J. H. Buß, A. Schaefer, T. Schupp, D. J. As, D. Hägele, and J. Rudolph, “High temperature electron spin dynamics in bulk cubic GaN: Nanosecond spin lifetimes far above room-temperature”, Appl. Phys. Lett. 105, 182404 (2014)
  8. A. Schaefer, J. H. Buß, T. Schupp, A. Zado, D. J. As, D. Hägele, and J. Rudolph, “Strain dependent electron spin dynamics in bulk cubic GaN”, J. Appl. Phys. 117, 093906 (2015)
  9. J. H. Buß, T. Schupp, D. J. As, D. Hägele, and J. Rudolph, “Temperature dependence of the electron Landé g-factor in cubic GaN”, J. Appl. Phys. 118, 225701 (2015)
  10. J. H. Buß, T. Schupp, D. J. As, O. Brandt, D. Hägele, and J. Rudolph, “Electron spin dynamics in cubic GaN”, Phys. Rev. B 94, 235202 (2016)
  11. J. H. Buß, J. Rudolph, T. A. Wassner, M. Eickhoff, and D. Hägele, “Optical manipulation of a multilevel nuclear spin in ZnO: Master equation and experiment”, Phys. Rev. B 93, 155204 (2016)